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罗永明教授课题组在Separation and Purification Technology 报道甲硫醇催化分解和甲烷干重整方向重要研究成果

文章来源:综合办公室     发布时间:2022年12月19日     点击数:

近日,罗永明教授课题组在含硫挥发性有机物甲硫醇催化分解和甲烷干重整方向取得的最新研究成果以“Insights into the different catalytic behavior between Ce and Cr modified MCM-41 catalysts: Cr2S3as new active species for CH3SH decomposition”和“In situ observation of the promoting effect of H2S on the formation of efficient MoS2catalyst for CH4/CO2reforming”为题,发表在化工领域国际Top学术期刊Separation and Purification Technology上。两篇论文的第一作者分别为我院2022年新进教师曹小华和2020级硕士研究生晋国武,通讯作者为罗永明教授、何德东副教授和陈定凯老师。

(1)煤气化过程中产生的含硫挥发性有机物严重制约着煤的高效、洁净利用,甲硫醇(CH3SH)是典型的含硫挥发性有机物污染物,对人类和环境带来严重影响。国家“十三五”挥发性有机物污染防治工作明确将甲硫醇列为三大类重点控制污染物之一,故急需开展恶臭甲硫醇的高效去除工作。已报道的应用于甲硫醇催化分解的铈基、HZSM-5基等催化剂均因硫中毒和碳中毒而失活。因此,设计高抗硫抗碳的催化剂是去除甲硫醇的关键。

在此背景下,罗永明教授课题组合成了具有超长稳定性(>600小时)和高抗硫抗碳性能的5Cr/MCM-41催化剂并应用于甲硫醇的催化分解。通过系列表征分析发现,5Cr/MCM-41催化剂具有良好的还原性和适量的酸性,使CH3SH中的大部分C、S元素转化为气相含碳和含硫产物,而非累积在催化剂表面,从而提高了催化剂的抗硫抗碳性。同时,通过原位红外和DFT计算对稀土金属(Ce)和过渡金属(Cr)改性MCM-41催化剂的催化性能、反应路径和失活机理进行了分析。此外,重点提出并验证了在5Cr/MCM-41生成了一种新的活性相(Cr2S3),该活性相与六价铬(Cr(VI))在协同脱除CH3SH中发挥了重要作用。这些研究结果对设计高抗硫抗碳催化剂脱除甲硫醇和其他含硫产物具有重要指导意义。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122742

(2)随着全球天然气产量的增加,天然气中甲烷的碳中和应用(CH4/CO2重整)在可持续发展领域受到广泛关注。由于天然气中不可避免地存在硫杂质,因此甲烷干重整过程中硫中毒仍然是一个大问题。目前,钼基硫化物催化剂(MoS2)因其耐硫性强而得到了广泛地研究。然而,其中关键的问题是开发一种合适的方法来合成具有理想结晶度和合适层数的MoS2基催化剂,因为MoS2层数较少且侧面位置暴露较多可以表现出预期的催化反应活性。

在此背景下,罗永明教授课题组通过在CH4/CO2重整反应中引入H2S,建立了MoS2催化剂连续硫化的策略。研究发现,H2S的原位引入使催化剂充分硫化,减弱了MoS2层的堆叠,从而提高了催化剂的催化性能。这一发现为天然气中H2S的有效利用提供了新的契机,不仅促进了MoS2的充分硫化而开发出少层甚至单层的MoS2催化剂,而且减少了处理含H2S原料气的高耗能、环境不友好的分离/纯化程序。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122883

上述研究工作得到了国家重点基金、青年基金、地区基金、云南省优秀青年基金、省重点基金、省青年基金及云南省青年学术技术带头人培育基金的资助。

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